Методика измерения активности радионуклидов в счетных образцах на спектрометрах, работающих под управлением

Скачать 1.3 Mb.

Название	Методика измерения активности радионуклидов в счетных образцах на спектрометрах, работающих под управлением
страница	8/30
Тип	Решение

1 ... 4 5 6 7 8 9 10 11 ... 30

Приложение 1

Расчёт активностей и оценка погрешностей

Методика расчёта активностей основана на разложении спектра в выбранном энергетическом диапазоне на спектры компонент в предположении, что измеренный спектр является суммой спектров нуклидов счетного образца (пробы) и спектра фона. Нуклидный состав пробы полагается либо заранее известным, либо определяется процедурами предварительного анализа. Предполагается, что спектр компонента не изменяется от наличия в пробе других нуклидов или элементов, но зависит от геометрических факторов (геометрия измерений), плотности и эффективного атомного номера вещества счётного образца.

Метрика

Распространенный подход в оценивании – найти такие параметры

модели

( – вектор оцениваемых параметров модели), которые имели бы минимальные дисперсии

и удовлетворяли условию

(

- обозначение нормы вектора, - объект, в нашем случае, - измеренная спектрограмма,

- заданный порог приемлемости модели). Для класса линейных оценок (и для несколько более широкого класса в случае нормальности

) эти два условия объединяются в одно .

Здесь

– ковариационная матрица вектора

.

Использование в качестве нормы ||…|| евклидовой длины и, соответственно, в качестве процедуры – метода наименьших квадратов обеспечило бы нам минимальные дисперсии оценок, но только при выполнении предположения о заранее известной ковариационной матрице

. Метод наименьших квадратов является весьма неустойчивой, по отношению к нарушениям исходных предположений, процедурой и поэтому в настоящее время используются различного рода помехоустойчивые (робастные) методы оценивания. Широко распространено оценивание Хуберовского типа (Huber estimation), которое используется и в нашей программе. Норма в Хуберовской метрике (Huber metric) выглядит следующим образом:

\|\|…\|\| =	в случае - наименьшие квадраты при небольшом отклонении.
\|\|…\|\| =	в случае или – наименьшие модули при отклонениях превышающих заданный порог.

В нашей методике

, , где – предполагаемое среднеквадратичное отклонение, значения m и n задаются в параметрах декомпозиции (m и n могут быть заданы равным

, в этом случае оценка будет МНК оценкой).

Объект

Мы предполагаем, что спектрограмма (для краткости - спектр) имеет диагональную ковариационную матрицу ( – единичная матрица, – вектор дисперсий) причем

для и

для

Здесь:

– количество отсчётов в i – том канале спектра

– коэффициент линейной составляющей статистики

. То есть спектр имеет составную: пуассоновскую плюс линейную статистику. Для спектра пробы

определяется дифференциальной нелинейностью спектрометра.

Модель

Мы полагаем

.

Здесь:

– спектр фона с вычтенным спектром комптоновского рассеяния (

включается в модель только в режиме обработки гамма спектров с выделением пиков).

– спектры компонент (нормированные на один Беккерель спектры излучения отдельных нуклидов или цепочек нуклидов, находящихся в состоянии радиоактивного равновесия).

– амплитуды соответствующих компонент.

– параметры энергетического дрейфа спектрометра.

Множитель

используется только в режиме обработки гамма спектров с выделением пиков.

- отклонение условного Z эффективное пробы от Z эффективное эталона использованного при расчёте эффективности регистрации.

- энергия канала . - линейный коэффициент поглощения.

- плотность счётного образца.

- толщина счётного образца (задаётся при установке геометрии).

– спектр комптоновского рассеяния для спектра пробы (спектр комптоновского рассеяния включается в модель только в режиме обработки гамма спектров с выделением пиков).

- полином (полином используется только в случае предположения о неполном нуклидном составе модели).

- канал спектра.

Свёртка с функцией рассеяния

моделирует ухудшение разрешения спектрометра. В качестве функции рассеяния, за исключением альфа спектрометрии, используется гауссиан

. Для альфа спектрометрии используется свёртка с откликом спектрометра на квант излучения - моделью пика

.

Используется нелинейная модель, так как в сцинтилляционной спектрометрии (и не только в сцинтилляционной) пренебрегать энергетическим дрейфом спектрометрических трактов нельзя (обычный рабочий дрейф в пределах 1-3% для сцинтилляционных спектров вызывает искажение оценок в несколько раз превышающее оцененные статистические погрешности даже при 3 – 4 компонентах в модели). В общем случае предполагаются независимые значения параметров дрейфа для всех компонент, поскольку измерение эталонов происходило в разное время и при различной загрузке спектрометра, соответственно - при различных значениях коэффициентов усиления и нуля шкалы спектрометра. В том случае, если с помощью процедур предварительных энергетических калибровок при измерениях эталонов, мы добились, в какой-то степени, единой энергетической шкалы для всех компонент разложения, оператор может указать в табличке параметров декомпозиции, что спектры компонент находятся в единой шкале, то есть

, , . Оператор может исключить из списка параметров

и (или)

и , удалив соответствующие галочки в таблице параметров декомпозиции.

При оконном методе обработки, который неплохо работает при разложении линейчатых спектров с высоким разрешением регистрирующего детектора (гамма спектрометрия с охлаждаемыми ППД детекторами), используется линейная модель

; .

Здесь – номер окна,

– интегральные значения в i–ом окне, соответственно, фона, компонент и спектра Комптона.

При разложении спектров можно использовать значения активностей нуклидов для одного и того же материала пробы, измеренные на других спектрометрах или полученные другими методами. Модель при этом дополняется информацией о таких априорных данных в соответствии с принципом Байесовского оценивания для систем уравнений:

; .

– значения активностей,

– ковариационная матрица .

Решение

Используем метод Гаусса – Ньютона. Начальное значение вектора параметров находим, используя глобальное варьирование выбранных параметров в заданном диапазоне с заданным шагом. Быстродействие современных компьютеров, пока что не позволяет варьировать все параметры с достаточной плотностью сетки, поэтому оператор может задать в параметрах декомпозиции варьирование трёх основных параметров: Z эффективное, коэффициента усиления и нуля шкалы спектрометра. Найденное приближение уточняем, используя ньютоновский процесс.

Здесь:

– вектор параметров на k –ой итерации;

– вектор параметров на k+1 –ой итерации.

– оператор проектирования получаемых значений параметров на ограничения.

– шаг на k – ой итерации

- матрица Гаусса - Ньютона;

- матрица весов.

- ковариационная матрица вектора

- коэффициент (задается в параметрах декомпозиции) и демпфирующая матрица k -ого шага.

- ковариационная матрица априорных данных.

- априорные данные об активностях компонент.

- оценка вклада компонент на k -ом шаге,

- оценка коэффициента усиления тракта.

- границы МНК оценивания.
Значения активностей на момент начала измерений

El, Er - левая и правая энергетические границы декомпозиции, e - энергия;

- спектр j-ой компоненты (нормированный на один Беккерель спектр излучения нуклида или цепочки нуклидов, находящихся в состоянии радиоактивного равновесия);

. - значения параметров энергетического дрейфа на последней итерации;

- начальные значения параметров энергетического дрейфа:

;

- последняя итерация;

- время измерения;

- период полураспада нуклида (период полураспада материнского нуклида, обеспечивающего радиоактивное равновесие цепочки нуклидов, в случае цепочки нуклидов).

Оценка погрешностей

Наши предположения о характере ковариационной матрицы спектра сформулированы в разделе «Объект».

Ковариационную матрицу спектра комптоновского рассеяния также полагаем диагональной

(

– единичная матрица,

– вектор дисперсий) причем

, - число отсчётов в спектре комптоновского рассеяния. - погрешность формирования спектра комптоновского рассеяния задаётся в параметрах поиска пиков.

Значения в каналах спектра фона полагаем коррелированными (если фон увеличился, то он увеличился, вероятно, во всех каналах).

для

. Такая коррелированность сохраняет свойство составной пуассоновской статистики для дисперсии

. Погрешностью вносимой неопределённостью спектра комптоновского рассеяния для фона пренебрегаем.

Здесь:

– количество отсчётов в i – том канале спектра фона.

– коэффициент изменчивости фона. Значение

задаётся в параметрах настройки спектрометра.
В итоге:

Здесь

- оценки ковариационной матрицы определяемых параметров на последнем и предпоследнем шаге процедуры решения.

оценки параметров на последнем и предпоследнем шаге процедуры решения. То есть мы используем оценки погрешностей линеаризованной модели дополненной погрешностями, связанными с обрывом итерационного процесса (погрешности дрейфа спектрометра).

- матрица Гаусса - Ньютона рассчитанная на последнем шаге процедуры решения. Наша процедура решения формирует ковариационную матрицу параметров в матрице обратной матрице Гаусса - Ньютона.

- матрица весов.

- ковариационная матрица вектора

. Считаем её диагональной

(

– единичная матрица,

– вектор дисперсий) причем

, где

отношение времени измерения фона и пробы.

- ковариационная матрица априорных данных.
Дисперсии оценок активностей .

- парциальные (рассчитанные в пределах объединения значимых областей определения коррелированных с i-м компонентом элементарных спектров) невязки для данного нуклида. Значимая область определения - область, где значения элементарного спектра отличны от нуля.

- диагональный элемент ковариационной матрицы параметров для параметра

в режиме обработки спектров без поиска пиков и вычитания спектра комптоновского рассеяния.

- максимальное значение из порога детектирования i- го нуклида и диагонального элемента ковариационной матрицы параметров для параметра

в режиме обработки спектров с вычитанием спектра комптоновского рассеяния.

- минимальное значение порога из значений, рассчитанных по всем n значащим линиям i-го нуклида.

- значение порога детектирования задаваемое в параметрах настройки процедуры поиска пиков.

- интегральное значение спектра комптоновского рассеяния в области равной трём полуширинам пика для энергии

j-ой линии i-го нуклида.

- квантовый выход j-ой линии i-го нуклида.

- эффективность регистрации для энергии

- время измерения.

- коэффициент линейного энергетического дрейфа (

) j-ой компоненты рассчитанный как коэффициент линейной регрессии оценённого нелинейного энергетического дрейфа.

Итоговая полная погрешность i - ой активности:

- дополнительная относительная погрешность - задается как параметр декомпозиции. связана с погрешностями определения массы пробы, нарушений геометрии и т.д. и т.п. (погрешность метода)

- относительная погрешность, рассчитанных при калибровке спектрометра, значений интенсивности компонент разложения и связана с погрешностями аттестации эталонов, погрешностями расчёта элементарных спектров (погрешность средства измерения).

Оценка погрешности соответствует 95% доверительному интервалу.